一、裂解温度对碳纳米管制备的影响(论文文献综述)
胡玥[1](2021)在《秦岭渭河交接带河水中微塑料催化裂解合成碳纳米管》文中提出小流域河流很有可能是内陆淡水资源MPs污染的重灾区,因此探究小流域河流从山地向平原的过渡过程中MPs的赋存变化特征以及影响因素是解决内陆淡水资源MPs污染问题的前提。碳纳米管(CNTs)有着充满潜力的应用前景,利用金属催化剂将MPs催化裂解为CNTs是废塑料废物管理的一种变废为宝的方式,可以鼓励更多人关注并参与实施微塑料的污染治理。本文以秦岭山地-渭河平原以及交接带淡水流域作为研究区域,以渭河干流和五条支流为研究主线采集样品,并对秦岭-渭河过渡区不同河流的污染风险进行了评估。随后,分别探讨了利用Fe、Cu和Ce单金属、Cu Ce、FeCu和FeCe双金属催化剂催化热解聚乙烯合成CNTs的反应中,反应温度、催化剂添加量和添加比例对反应结果的影响。主要结果如下:(1)在秦岭山地-渭河平原6条河流表层水中都发现了微塑料污染现象(2.30-21.05items/L),干流(WR 15.68±0.53 items/L)比支流(HR、LR、FR、CR、BR 8.58±0.64items/L)存在更高的微塑料含量。PE、PP、PA是该地区河流中最常见的聚合物类型,占据60%以上。微塑料的常见形状为碎片、薄膜,占总微塑料丰度的82.3%。粒径小于500μm的微塑料占据总样品数的64.3%。微塑料的含量的变化速率在河流在从交界带-平原的迁移过程中高于山地-交界带,平原地区污染最为严重。(2)对比添加不同的单金属催化剂催化热解聚乙烯而合成的碳产物,发现在800℃下添加0.75 wt.%的Cu、Fe催化剂,0.50 wt.%的Ce催化剂均可以使碳产物中出现管状形貌。且Fe催化剂所得碳产物产率最高,且长宽比最大。温度和不同种催化剂的添加量对碳产物的形貌和物相组成,以及产物的产率都有影响。三种单金属催化剂的催化活性的排序为Fe>Cu>Ce。(3)对比添加不同的双金属催化剂催化热解聚乙烯的反应结果,发现Cu Ce结合作为双金属催化剂不利于聚乙烯催化热解的产物中的CNTs的生长。在一定范围内增加FeCu催化剂的添加量会提高产物CNTs的碳原子排列的有序性,增加其中铁元素的相对比例也有助于提高产物CNTs的长宽比。(4)FeCe作为双金属催化剂,其合成的CNTs的长宽比最大,CNTs的长度在5-20μm之间,直径仅为40 nm。在800℃下,添加0.75 wt.%的摩尔比为Fe:Ce=5:5的FeCu双金属催化剂可以合成较高质量和较多的CNTs。综合比较六种催化剂,FeCe双金属催化剂催化热解聚乙烯合成CNTs的效果最好。且对比单双金属催化剂的催化效果,发现双金属催化剂的催化效果更好。(5)与FeCe催化剂混合均匀的聚乙烯在反应温度升高后,一部分裂解为各种气体,一部分则进入粒径较大的催化剂颗粒的内部,成为无定型的积碳。并这些积碳与催化剂中的铁元素结合形成Fe3C,有时积碳过饱和就可以形成Fe3C1+X(由于不稳定所以很快分解为石墨烯和Fe3C)。Fe3C的存在又可以进一步催化无定形碳变为石墨烯。Fe-CeO2的相互作用有助于积碳更多的转化为CNTs。
吴龙伟[2](2021)在《碳纳米管阵列的可控制备及功能应用》文中提出自碳纳米管(Carbon nanotube,CNT)被发现以来,由于自身独特的中空结构和大的长径比,使其具有优异的物理化学性能并受到国内外学者的广泛关注和应用。特别是对定向的碳纳米管阵列(CNTA)而言,其有着一致的取向性、均匀的长径比,且碳管之间互相独立、容易分散,是一种极具潜力的新型碳材料。本文以碳纳米管阵列为研究目标,系统的研究了其制备工艺和生长机理;同时探索了碳纳米管阵列在锂二次电池的负极材料和正极导电添加剂领域中的应用前景。具体研究内容如下:1、在不通入H2和H2O的条件下,以乙炔(C2H2)为碳源,通过催化化学气相沉积(CCVD)法直接在片状Fe基合金表面上制备出了取向良好的碳纳米管阵列,并探索了适合碳纳米管生长的温度和时间。实验表明,反应温度在700°C附近和反应时长为60 min左右时,碳源的裂解速率、催化剂的活性和碳纳米管的析出速率正好处于一个平衡状态,生长的碳纳米管阵列石墨化程度最好,纯度较高。该制备方法工艺简单、成本低廉且产率较高,有利于碳纳米管阵列的大批量制备。2、系统的设计了一种简单、可控的纯化方法,有效的减少了碳纳米管阵列中的无定形碳和金属催化剂杂质,使碳纳米管阵列的纯度达到了99%以上,且还能保持原有的形貌。3、分别对碳纳米管阵列和无序碳纳米管在锂二次电池负极材料的应用上进行了初步的研究。结果发现,由于碳纳米管阵列有着更发达的中孔结构及电子和离子导电通路,且更容易均匀的分散在集流体表面,使得无论是在小电流密度(0.1A/g)还是大电流密度(1 A/g)之下,均展现出了更好的充放电性能。表明了碳纳米管阵列在锂二次电池负极材料的应用上具有良好的应用前景。4、探索了碳纳米管阵列作为导电剂在高能量密度三元正极材料中的应用价值。在碳纳米管阵列含量为5 wt%时,正好可以在三元正极材料Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM 811)表面构建一个适合电子传导和离子迁移的通道,有利于改善电极材料的稳定性。此外,在不同倍率下(0.2C、0.5C、1C、2C、5C),其表现出来的电化学性能与商业SP导电剂相比,具有明显的优势,尤其是在大倍率(5C)充放电下,放电比容量的提升率高达91%。
杨德世[3](2021)在《Ni-Mo催化剂催化蓖麻油和淀粉合成碳纳米管研究》文中进行了进一步梳理作为一种先进的碳纳米材料,碳纳米管的合理制备一直以来都是纳米材料领域研究的热点问题。目前合成碳纳米管所用的碳源基本源于化石燃料,不符合可持续发展理念。生物质材料具有可再生和环境友好的特性,以其为碳源制备碳纳米管一直引起人们的广泛关注。然而,直接利用生物质为碳源制备碳纳米管仍有很大难度,发展缓慢。本论文采用Ni-Mo双金属为催化剂,利用物理共混直接碳化的方法催化蓖麻油和淀粉合成碳纳米管材料。研究结果分述如下:本论文首先研究Ni-Mo双金属催化剂催化蓖麻油合成碳纳米管。重点研究不同催化剂载体(MgO和Al2O3)、催化剂中Ni含量和碳化温度对蓖麻油催化成碳的影响。利用XRD对Ni-Mo双金属催化剂进行表征,证明催化剂主要由NiO、NiMoO4等晶相组成,当载体为MgO时催化剂中形成了 MgNiO2晶相。通过碳化实验证明,当以MgO为催化剂载体且碳化温度为1000℃时,随着催化剂中Ni的摩尔比例增加,蓖麻油的碳化产率从10.39%降低到3.35%。当以Al2O3为催化剂载体时,碳化产率从11.28%降低到3.17%。固定催化剂中Ni的摩尔比例研究碳化温度对成碳的影响,发现当碳化温度从800℃提高到1100℃时,蓖麻油的碳化产率从12.31%降低到2.21%(以MgO为催化剂载体);以Al2O3为催化剂载体时,碳化产率从12.1%降低到2.03%。利用透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、拉曼光谱仪(Raman)和热重分析仪(TGA)等手段表征所得的碳纳米管形貌、相结构和石墨化度。结果证明,高Ni含量的催化剂是催化蓖麻油碳化形成碳纳米管的必要条件,催化剂中Ni含量越高制备出的碳纳米管形貌及石墨化程度越好。碳化温度的高低也对碳纳米管的形成起着重要作用,较高的碳化温度有利于碳纳米管的形成。本论文第二部分主要研究Ni-Mo双金属催化剂催化淀粉合成碳纳米管,重点研究了催化剂中Ni含量和碳化温度对淀粉催化成碳的影响。碳化实验结果证明,当碳化温度为1000℃并以MgO为催化剂载体时,随着催化剂中Ni摩尔比例的提高,淀粉的碳化产率从15.4%降低到7.5%。当以Al2O3为催化剂载体时,碳化产率从14.9%降低到8.2%。固定催化剂中Ni的摩尔比例,研究碳化温度对碳化产率的影响。当以MgO为催化剂载体,碳化温度从700℃提高到1100℃时,淀粉的碳化产率从27.7%降低到4.8%;以Al2O3为催化剂载体时,碳化产率从28.2%降低到3.8%。利用SEM、TEM、XRD、Raman和TGA等手段对所得碳材料进行测试表征。所得结果同样表明,高Ni含量的催化剂和较高的碳化温度有利于淀粉碳化形成碳纳米管。
谭廷群[4](2021)在《微反应器制备铁基催化剂合成碳纳米管的实验研究》文中研究表明碳纳米管因其各项优异性能已被广泛应用于众多领域。碳纳米管的制备方法有多种,其中最适用于工业化生产的为化学气相沉积法。微通道反应器具有强化传热、高效传质的特性,可以用于纳米颗粒的制备。目前,利用微通道反应器制备纳米颗粒的相关研究不在少数,但利用微通道反应器制备碳纳米管基催化剂的研究极少,对微反应器制备铁基催化剂内部反应条件的研究更甚。本文利用微反应器制备了用于生产碳纳米管的铁基催化剂,进而在锥形流化床中利用化学气相沉积法制得了碳纳米管,通过BET、SEM、EDS、XRD、TEM、Raman、四探针检测、灰分检测等检测手段对催化剂及碳纳米管进行了系统检测,分别研究了Fe/Al摩尔比、反应温度、初始溶液浓度、体积流量和钴含量对微反应器制备铁基催化剂微观结构及其制得碳纳米管性能的影响规律。铁基催化剂中以铁为活性元素,利用氧化铝作为载体骨架结构对其进行分散。适宜的Fe/Al摩尔比是催化剂的关键。研究表明,较少的氧化铝载体不足以对铁元素进行完全的分散,使得碳纳米管的管径变粗,质量下降。过多的氧化铝载体加入虽然能够保证催化剂中铁元素的充分分散,但活性组分的减少会降低催化剂的催化活性,导致碳纳米管生产倍率降低。研究结果表明,Fe/Al摩尔比为1:2时制得的催化剂具有良好的框架结构及较高的催化活性,制得碳纳米管比表面积、质量较高。催化剂制备过程中反应温度的影响较大。较低的反应温度对催化剂催化活性及碳纳米管的质量影响较小,但当反应温度高于30℃时,催化剂的比表面积、催化活性显着降低,催化剂表面元素分布不均,出现团聚现象,制得碳纳米管的比表面积减小,管径变粗,且出现了不同程度的褶皱断裂,石墨化程度降低,碳纳米管质量明显下降。最终,反应温度为30℃时制得的碳纳米管具有较高的比表面积及较低的电阻率,管径分布集中,以8-10 nm为主。初始溶液浓度和体积流量对催化剂微观结构及其制得碳纳米管性能的影响相对较小,较低的初始溶液浓度会使得溶液过饱和度降低,不利于催化剂及后续碳纳米管的制备。过高的初始溶液浓度亦会使得晶体生成不均匀,造成颗粒团聚。体积流量的增大能够使得制得碳纳米管的管径分布更为集中,这充分发挥了微反应器微混合的特点,但过高的体积流量没有使得催化剂形貌的良好保持,反而增大了碳纳米管的电阻率。最终,在初始溶液浓度为50%、体积流量为40-60 m L/min时制得的催化剂可以进一步制得各项性能优异的碳纳米管。钴元素可以作为碳纳米管生长的活性位点,本实验中引入了钴元素,通过发挥钴铁合金的双金属协同作用来提高催化剂的性能。研究发现,钴元素的添加提高了催化剂的催化活性,显着增加了碳纳米管的产量。微量钴的加入可以保持催化剂的比表面积进而制得各项性能指标较为优异的碳纳米管,但过量的钴会使得制得碳纳米管的比表面积、石墨化程度下降明显,电阻率增大、管径变粗,不利于碳纳米管各项性能的提高。
张崴[5](2020)在《生物质基碳微米管的制备及性能研究》文中认为目前,碳纳米管的制备方法存在工艺流程复杂、合成条件苛刻以及可重复性差的问题。同时,其碳源多数价格昂贵,且有较大的环境影响,而相对较小的管径也限制了其在光热转化、介质传递等领域的应用。生物质碳含量较高且具有可再生性,是制备碳材料的重要碳源之一。针对以上问题,本文以离子液体溶解生物质原料形成的溶液体系为碳源直接碳化制备碳微米管,通过优化制备参数和引入表面活性剂调控产物结构性能,并探索其在电化学储能、太阳能光热转化、光催化等领域的应用。主要研究内容如下:1.以离子液体溶解生物质形成的溶液体系为碳源,通过直接碳化制备碳微米管,研究反应温度、生物质种类、催化剂等对生物质碳微米管结构和性能的影响。结果表明,碳化温度和催化剂浓度对生物质碳微米管的形成起决定性作用,在碳化温度为1200℃、催化剂浓度为0.25%时,可以得到宏观呈气凝胶状且微观下有序排列的生物质碳微米管,其管径范围在0.5-2μm之间;经过X射线衍射、拉曼光谱与X射线光电子能谱分析,确认其具有良好的石墨化结构,结晶性好,同时成功实现了氮掺杂。另外,碳微米管石墨化程度随催化剂浓度的上升而下降,比表面积可达110.9 m2 g-1。生物质碳微米管负载二氧化锰后可作为超级电容器的电极材料,在250m A g-1的电流密度下,比电容可达254.3F g-1,且展现出较好的倍率性能。生物质碳微米管与纳米纤维素制备的复合气凝胶具有优异的太阳能光热转换性能,在1k W m-2的光照强度下,该气凝胶的纯水蒸发速率为1.33 kg m-2 h-1,热转换效率可达86.7%,模拟海水条件下热转换效率可达74.8%。2.研究表面活性剂对生物质碳微米管形貌结构的影响,利用X射线衍射、拉曼光谱、扫描电镜等分析表征手段研究不同条件制备的生物质碳微米管的理化性质和形貌的变化规律。研究结果表明,不同表面活性剂对产物结构影响不同:加入阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)将提高成管温度,同时对CMTs有剪切作用,产物呈现破碎化。对于阴离子表面活性剂羧甲基纤维素钠(CMC),低温条件下随着其添加量的增加,CMTs的形成被抑制,两种碳管共存逐渐转变为碳微米管的断裂减少和碳微米管的增多,随着其浓度的变化,生物质碳微米管的形貌结构出现从成型有序到破碎的变化过程。利用X射线衍射与拉曼光谱对材料进行表征,结果表明加入表面活性剂将增加产物的无序性,结晶度下降,石墨化程度降低,说明其宏观结构与石墨化程度有较强的关联性。电化学测试结果表明,碳微米管作为电极材料时具有良好的倍率性能。改性碳微米管负载Bi OBr后与氧化纳米纤维素制备的复合气凝胶具有优异的太阳能光热转换-光催化双重性能。在1k W m-2的光照强度下,其水蒸发速率为1.47 kg m-2 h-1,热转换效率可达到91.1%;可同步完成高效率的有机染料催化降解,60min降解率可达94.7%。
辛本武[6](2020)在《高密度及结构可控的单壁碳纳米管的表面生长》文中研究表明单壁碳纳米管可以认为是由单层石墨烯卷曲形成的一维管式结构,它具有诸多细分结构,除了呈现出优异的力学、热学等性能外,具有不同结构参数的单壁碳纳米管还可以显示出不同的电学、光学等性能。这些特性不仅使单壁碳纳米管具有重要的理论研究价值,也使其在复合增强,导热材料,柔性传感器,场效应晶体管等诸多领域展现出极大的应用潜力。制备工艺决定单壁碳纳米管的结构和性能。作为制备单壁碳纳米管的主流方法,化学气相沉积法合成的单壁碳纳米管通常具有多种不同的手性结构,而且催化剂的生长效率较低,导致碳管密度较低,束缚了单壁碳纳米管的实际应用。针对这些问题,本论文采用碳纤维辅助的化学气相沉积法制备高密度的单壁碳纳米管,通过改变气流的状态,促进钴纳米粒子的还原和活化,实现了单壁碳纳米管的高密度生长。另外,针对密度提升实验中手性分布混杂的问题,设计并制备了一种NiPt双金属催化剂,通过反应条件的调控,实现了(12,6)型单壁碳管的高选择性生长,讨论了手性结构可控的单壁碳纳米管生长机理,取得的研究成果如下:采用碳纤维辅助,在平整基底上高密度单壁碳纳米管的制备。在分散有钴纳米颗粒的二氧化硅基底上覆盖一层碳纤维,利用一氧化碳化学气相沉积法,在平整基底表面上生长出高密度的单壁碳纳米管。在化学气相沉积过程中,碳纤维与基底表面形成微空间,减小了气流的克努森数,增加了一氧化碳与钴纳米颗粒的有效接触,最终促进了催化剂的还原和单壁碳纳米管的成核。碳纤维辅助的催化剂的生长效率有了显着提高,生长的单壁碳纳米管具有更高的密度,可达到140根/μm2。通过X射线光电子能谱对生长前后Co催化剂状态的研究结果表明,碳纤维的存在促进了氧化钴纳米颗粒的还原和碳管在Co表面的成核,从而实现了高密度单壁碳纳米管的生长。在提高单壁碳纳米管密度的基础上,进一步制备出窄手性(12,6)碳管,设计并合成了单分散的NiPt双金属纳米粒子。将共还原制备的NiPt双金属催化剂均匀地分散到二氧化硅基底上,预处理后利用一氧化碳化学气相沉积法生长碳管。在最优的生长温度(700℃)下,拉曼光谱的表征结果显示:(12,6)碳管的选择性占碳管总量的42%。此外,以ST-cut石英片为基底,利用晶格定向,制备出了单壁碳纳米管水平阵列,进一步对单壁碳纳米管的形态进行了控制。对单壁碳碳纳米管的管径与催化剂的粒径进行了分析,结合使用的碳源,从动力学角度分析了其生长模式为垂直生长。利用环境透射电镜对NiPt催化剂纳米颗粒在反应条件下的演化进行了跟踪表征,结果表明NiPt催化剂在低温下能够保持固体状态,以气-固-固生长机制催化碳管的合成。从动力学角度分析,近(2n,n)碳管裸露在催化剂和碳管界面处的活性位点较多,有利于对外来碳原子的接收,从而具有较快的生长速度,并在最终的产品中有手性集中的趋势。
刘玉莹,王小琦,翟茂菁,朱晓玮,杨安宇,董艺,蔡冰玉,朴桂林,王昕晔[7](2020)在《甲烷催化裂解制备碳纳米管过程中二氧化碳的影响》文中指出生物质发酵沼气含有高浓度CH4,具有制备碳纳米管的潜力,但其中所含的大量CO2对碳纳米管制备存在潜在影响.研究了CH4催化裂解制备碳纳米管过程中CO2的影响,使用商用Ni基催化剂和水平管式炉装置开展碳纳米管制备试验,采用TPR、TPO、SEM、TEM等手段对催化剂和碳纳米管进行表征. 650℃时催化裂解效率最高,碳产物最大质量为催化剂质量的4倍,其中主要产物为多壁碳纳米管. CO2对最佳催化裂解温度、催化裂解效率及多壁碳纳米管产量无显着影响,但CO2的存在增加了碳纳米管内外径、长度和平滑度.这可能是由于CH4催化裂解产生无定形积碳,阻碍碳纳米管生长;而CO2与积碳反应清除积碳,促进了碳纳米管生长.从CO2的影响来看,沼气制备碳纳米管具有可行性.
史晓悠[8](2020)在《木质纤维素三种组分的分离及碳纳米管的制备》文中提出本文利用稀酸溶液和低共熔溶剂(DES)的联用来对木质纤维素的三种组分进行有效的分离,并利用各组分来进行碳纳米管(CNTs)的制备,最后利用得到的CNTs进行固定脂肪酶的研究。通过研究选定1.0 wt%的H2SO4,120℃下反应1 h作为稀酸水解去除半纤维素的最佳反应条件,此时半纤维素去除率可达到90%以上,而固体回收率也能保持在80%以上。在不同条件下,对稀酸作用再经DES处理和未经稀酸作用直接DES处理的狼尾草和杨木进行对比,发现经稀酸作用后的样品木质素脱出率降低10%左右,但纤维素回收率有所增加,半纤维素回收率明显降低,相比木质素脱出率降低10%(也达到70%以上),纤维素和半纤维素回收率的变化显然更具优势。狼尾草和杨木经稀酸和DES作用后,木质素产物经分子量和结构分析可以得到,产物的分子量小、分子量分散较为均匀、基本活性官能团维持不变、木质素的构造特点保持最接近天然状态下的木质素。实验以催化剂负载量、反应温度等为考察因素,通过对不同条件下用催化裂解法制备得到的CNTs形貌的比较,选定10.0 wt%催化剂负载量,400℃为低温阶段,850℃为高温阶段作为催化裂解法制备CNTs的最佳反应条件。不同原料制备得到的产品差别非常大,其中只有原料和纤维素能通过此法制备得到CNTs,说明纤维素是这一实验方法中产生CNTs的要素成分,木质素由于分子量太大,分子构造过于复杂,在现有的实验条件下不能达到以木质素制备CNTs的要求。如何利用木质素来制备CNTs仍需要进一步的实验探究。比较后发现用吸附法使来自Pseudomonas fluorescens的Amano脂肪酶在自制的CNTs和购买的MWNTs上固定后水解酶活相近,也可认为实验室制备得到的CNTs和市面上出售的CNTs性能接近。经过对pH和温度对固定前后酶活性影响的研究,总结得到固定后脂肪酶的耐酸性和稳定性大幅提升,酯化率从游离酶的15%左右提升到99%,回收再利用6次后酯化率降低到50%左右,依旧远高于游离酶,说明固定化之后酶的活性和稳定性都得到了大幅度提升。
郝春宇[9](2020)在《甲醇氧化铂炭电催化剂可控构筑与活性位辨认》文中指出直接甲醇燃料电池(DMFC)因其绿色环保、燃料易得、操作安全、且具有优异的能量密度和高能量转换效率等优点,在便携式及可移动式设备上有广泛的应用前景。目前,DMFC中最常用的催化剂是商业Pt/C催化剂,然而Pt原子利用率较低和稳定性较差,亟需发展高效稳定催化剂的构筑方法以实现其规模化应用。基于此,本文采用自制的碳纳米管为载体,利用原子层沉积法制备系列不同粒径的Pt/CNT纳米催化剂,揭示了 Pt/CNT电催化甲醇氧化反应(MOR)结构敏感性的根源,辨认了催化剂的主要活性位,为高效稳定的Pt基MOR催化剂设计与优化提供指导。主要研究结果如下:(1)采用催化化学气相沉积法,以共沉淀法制备的环境友好型Fe/γ-A12O3为催化剂、甲烷为碳源,揭示了反应工艺参数对碳纳米管收率和微结构的调变规律。选取600和800℃条件下生长12 h的炭材料作为载体,并与硝酸氧化处理的炭载体(CNT-600-12-O和CNT-800-12-O)以及商业化炭黑进行对比,采用原子层沉积技术(ALD)制备系列碳纳米管负载的Pt纳米催化剂。结合催化剂结构表征和甲醇电催化氧化性能结果,发现采用CNT-600-12-O为载体制备的Pt催化剂表现出良好的MOR性能,这主要归因于更多的Pt催化剂活性位数量。(2)采用ALD制备系列粒径不同的Pt/CNT-600-12-O纳米催化剂,发现这些催化剂上甲醇电氧化过程存在显着的粒径效应,其中1.9 nm的Pt催化剂表现出最高的峰值电流密度67 mA·cm-2,该活性比20%商业Pt/C催化剂高3.2倍。进一步采用晶体原子结构模型计算的研究方法,揭示了该催化过程粒径效应的内因,辨识出Pt的角位为Pt电催化甲醇氧化反应的主要活性位,发现较低Pt电子结合能即富电子的Pt催化剂有利于MOR活性的提升。
张天开[10](2020)在《Fe/K催化煤热解直接制备碳纳米管机理研究》文中指出碳纳米管是碳的一种同素异形体,是由一层或多层石墨烯片卷曲形成的圆柱状无缝中空管。独特的一维结构使碳纳米管具有优异的力学、电学、热学及吸附等特性,使其在复合材料、电子材料和能源材料等领域获得广泛应用。碳纳米管市场需求量快速增长,但是现阶段碳纳米管制备技术对原料纯度要求较高,造成碳纳米管制备成本偏高,严重限制了碳纳米管的实际应用范围和规模。现阶段,社会急需宏量、低成本碳纳米管制备新技术。本文以廉价的煤炭资源为原料,首次采用Fe/K催化煤热解的方式制备出形貌优良的碳纳米管。该方法中以下四个关键问题还未解决:(1)热解条件对该方法的影响规律;(2)Fe/K催化煤热解制备的碳纳米管的基本理化特征以及该过程中碳纳米管的生长机理;(3)煤中原生矿物质在煤热解过程中的变迁规律及其对碳纳米管生长的作用机制;(4)Fe/K催化剂中Fe、K组分对碳纳米管生成和生长过程的影响机制以及碳纳米管生长所需的碳源结构及其转化过程。基于此,本文以富含菱铁矿的烟煤为原料,对Fe/K催化烟煤热解直接制备碳纳米管的过程和机制进行系统研究,认识热解条件、煤中原生矿物质和催化剂中Fe、K组分等对碳纳米管产物的形貌、产率、分布及其生长过程的影响规律,建立Fe/K催化煤热解直接制备碳纳米管的生长机理。主要研究结果和结论如下:(1)热解条件对H2、CO2、CO、CH4、C2H6、C2H4和C3H8等气体析出过程、产量的影响规律以及不同热解条件下气态、液态和固态产物分布的规律为:在600-900℃内升高温度,H2、CO2、CO和CH4等气体产量逐渐增加,但增幅逐渐降低,半焦产率逐渐降低,水分、气体和焦油的产率呈上升趋势;在0-30 min内延长恒温时间,H2、CO2、CO和CH4等气体产量增速逐渐降低,C2H6、C2H4和C3H8等气体产量基本不变,半焦产率略微降低,气体产率略微增加,水分产率逐渐增加而焦油产率逐渐降低;在5-20℃/min内加快升温速率,H2、CO2、CO、CH4、C2H6、C2H4和C3H8等气体累计产量先增加后降低,半焦产率基本不变,气体产量先增加后降低,焦油产率逐渐降低,水分产率逐渐增加;在0-100 wt%内增加KOH添加量,H2、CO2和CO等气体产量先增加后降低,CH4、C2H6、C2H4、C3H8等烃类气体产量逐渐降低,半焦和水分的产率逐渐降低,气体产率先升高后降低,焦油的产率先降低后显着升高。(2)热解条件对原煤热解固态产物的形貌、反应活性和碳纳米管含量的影响规律为:在600-900℃内升高温度,半焦表面愈加平整,但粒径和反应活性降低,半焦热重分析DTG曲线需在更高的温度下达到最大失重速率;在0-30 min内延长恒温时间,半焦表面孔道结构逐渐消失,半焦DTG曲线达到最大失重速率所需温度逐渐升高;在5-20℃/min的升温速率内,半焦形貌相似且无明显的孔道结构,DTG最大失重速率对应温度接近;不同KOH添加量下原煤热解所得半焦中均有碳纳米管生成,但是各样品中的碳纳米管形貌各异。KOH添加量为30.0 wt%、50.0 wt%和100.0 wt%时,样品中碳纳米管含量分别为1.71 wt%、8.97 wt%和12.02 wt%。(3)KOH添加量为50 wt%时,不同热解条件对KOH催化煤热解固态产物中碳纳米管含量的影响程度为:热解温度>恒温时间>升温速率;热解温度900℃、升温速率15℃/min、恒温时间60 min是KOH催化煤热解制备碳纳米管的最优水平组合,对应样品中碳纳米管含量为10.01 wt%。不同热解条件改变煤热解气体组成和产量的能力强弱为:KOH添加量>热解温度>升温速率>恒温时间,改变煤热解气态、液态和固态产物产率的能力强弱为:KOH添加量>热解温度>升温速率≈恒温时间。(4)催化热解反应中煤中官能团结构、基体碳结构的变化过程以及碳纳米管产物的管径分布、管壁参数和端部形貌等理化特征为:在催化热解反应过程中,煤中-CH3、-CH2等基团发生不同程度转化;催化热解产物较原煤的石墨化程度升高,其Raman分析G、D两峰强度之比为IG/ID=3.0;产物中含有大量具有良好石墨晶体结构的碳纳米管,其管壁数为18-65层,层间距约为0.34 nm,直径为20-155 nm,碳纳米管终端呈开口状或呈“纳米胶囊”、“纳米角”等结构的封闭状。(5)在煤催化热解过程中,钾催化剂具有催化生成碳纳米管和刻蚀大分子结构生成碳源的双重作用。碳纳米管的生长受到“催化剂催化”和“碳纳米管自催化”的共同作用。催化剂颗粒表面的石墨烯层数逐渐降低,由外至内呈阶梯状,碳纳米管的生长过程符合“阶梯式生长”模型。(6)酸洗脱矿处理和KOH的加入对煤结构及其热解过程的影响规律为:HCl-HF-HCl酸洗脱矿处理可有效降低煤中矿物质含量,而对原煤本身的脂肪族、芳香族等有机碳结构影响较小;KOH对煤中微孔的生成和比表面积、孔体积的增加具有显着作用。在煤催化热解过程中,原生Fe矿物质在煤热解过程中由煤粒内部向煤粒表面发生迁移并在部分区域富集形成纳米Fe粒子,这些Fe粒子是催化碳纳米管生长的主催化剂。(7)煤中原生Fe矿物质催化碳纳米管生长符合Fe CO3→α-Fe→Fe3C+Graphite→CNTs机理:首先,嵌布在煤粒中的菱铁矿Fe CO3经煤中大分子芳香结构碳以及热解产生的H2、CO等还原为α-Fe;其次在高温条件下,K组分(K2CO3、K2O、K)裂解CH4、C2H6等和刻蚀煤大分子芳香碳结构产生碳原子/碳簇,这些碳原子/碳簇吸附并融入α-Fe并将其转化为Fe3C;然后,在K组分刻蚀煤粒的作用下,煤粒中Fe3C粒子被暴露至煤粒表面并相互融合,形成粒径不等的Fe3C催化剂粒子;最后,粒径适中的Fe3C粒子表面生成碳纳米管。(8)KOH催化转化原煤或半焦制备碳纳米管含量具有显着差异:未添加KOH时,原煤或半焦的热解产物中未出现碳纳米管,而加入KOH后,原煤或半焦催化热解产物中碳纳米管含量随着恒温时间的延长逐渐增加;恒温时间为30、90min时,原煤+KOH热解产物中碳纳米管产量分别为6.85wt%和10.16 wt%,半焦+KOH热解产物中碳纳米管含量分别为1.07 wt%和1.67 wt%。(9)K催化富含菱铁矿的烟煤热解过程中碳纳米管的生长机制为:煤中芳香C-C、C-H结构将K2CO3、K2O等K组分转化为单质K,然后单质K将煤中醚键C-O-C结构中的碳原子转化为碳原子或碳簇,这些碳原子或碳簇在Fe催化剂粒子的作用下生成碳纳米管,其中Fe催化剂源于煤中原生菱铁矿。
二、裂解温度对碳纳米管制备的影响(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、裂解温度对碳纳米管制备的影响(论文提纲范文)
(1)秦岭渭河交接带河水中微塑料催化裂解合成碳纳米管(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 研究目的与意义 |
1.2 微塑料赋存特征国内外研究现状 |
1.2.1 土壤环境 |
1.2.2 大气环境 |
1.2.3 水环境中的微塑料 |
1.3 碳纳米管的制备国内外研究现状 |
1.3.1 单金属制备碳纳米管 |
1.3.2 双金属制备碳纳米管 |
第二章 研究内容与方法 |
2.1 研究区概况 |
2.2 研究内容 |
2.2.1 秦岭山地-平原交接带淡水资源微塑料的发生、影响以及污染风险评估 |
2.2.2 单金属催化热解微塑料制备碳纳米管 |
2.2.3 单金属催化热解微塑料制备碳纳米管 |
2.3 技术路线 |
2.4 研究方法 |
2.4.1 采样点的确定 |
2.4.2 水样的收集与预处理 |
2.4.3 样品的准备、鉴定与分析 |
2.4.4 质量保证与控制 |
2.4.5 污染负荷指数以及聚合物和污染风险评估 |
2.4.6 催化剂的制备与活化 |
2.4.7 碳纳米管的制备与吸附实验 |
2.4.8 样品与产物的表征 |
第三章 秦岭地区山地-平原交接带淡水资源微塑料的发生、影响以及污染风险评估 |
3.1 微塑料的丰度与分布 |
3.1.1 微塑料的含量与分布 |
3.1.2 微塑料的形态特征 |
3.1.3 微塑料的类型和颜色 |
3.2 不同地形微塑料的特征与来源 |
3.3 山地-平原交接带聚合物类型与污染风险的迁移评估 |
3.4 小结 |
第四章 单金属催化热解微塑料制备碳纳米管 |
4.1 催化温度对碳材料的影响 |
4.2 催化剂加入质量对碳材料的影响 |
4.3 添加不同催化剂对碳产物产率的影响 |
4.4 小结 |
第五章 双金属催化热解微塑料制备碳纳米管 |
5.1 铜铈双金属催化热解聚乙烯制备碳材料 |
5.1.1 催化温度对碳材料的影响 |
5.1.2 催化剂加入质量对碳材料的影响 |
5.1.3 铜铈比例对碳材料的影响 |
5.2 铁铜双金属催化热解聚乙烯制备碳材料 |
5.2.1 催化温度对碳材料的影响 |
5.2.2 催化剂加入质量对碳材料的影响 |
5.2.3 催化剂金属比例对碳材料的影响 |
5.3 铁铈双金属催化热解聚乙烯制备碳材料 |
5.3.1 催化温度对碳材料的影响 |
5.3.2 催化剂加入质量对碳材料的影响 |
5.3.3 催化剂金属比例对碳材料的影响 |
5.3.4 碳纳米管的吸附性能 |
5.4 添加不同催化剂对碳产物的影响 |
5.5 小结 |
第六章 结果与展望 |
6.1 主要结论 |
6.2 研究展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介 |
(2)碳纳米管阵列的可控制备及功能应用(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 碳纳米管简介 |
1.1.1 碳纳米管的发现 |
1.1.2 碳纳米管的结构 |
1.1.3 碳纳米管的分类 |
1.1.4 碳纳米管的独特性能及应用 |
1.2 定向的碳纳米管阵列 |
1.2.1 碳纳米管阵列的优势 |
1.2.2 碳纳米管阵列的生长机理 |
1.3 碳纳米管阵列的制备方法 |
1.3.1 电弧放电法 |
1.3.2 激光烧蚀法 |
1.3.3 化学气相沉积法 |
1.4 碳纳米管阵列的纯化方法 |
1.4.1 物理纯化法 |
1.4.2 化学纯化法 |
1.4.3 综合纯化法 |
1.5 本论文选题思路及主要研究内容 |
1.5.1 论文的选题思路 |
1.5.2 论文的主要研究内容 |
第二章 实验材料和方法 |
2.1 实验材料 |
2.2 实验装置及工艺 |
2.2.1 实验装置 |
2.2.2 实验工艺 |
2.3 材料表征及性能测试 |
2.3.1 X射线衍射分析(XRD) |
2.3.2 扫描电子显微镜分析(SEM) |
2.3.3 透射电子显微镜分析(TEM) |
2.3.4 热重分析(TG) |
2.3.5 拉曼光谱分析(Raman) |
2.4 电池电化学性能分析 |
2.4.1 锂离子电池封装 |
2.4.2 循环伏安测试(CV) |
2.4.3 恒流充放电测试 |
2.4.4 电化学阻抗谱 |
第三章 碳纳米管阵列的制备及纯化 |
3.1 引言 |
3.2 温度对碳纳米管阵列生长的影响 |
3.2.1 实施方案 |
3.2.2 结果与分析 |
3.3 时间对碳纳米管阵列生长的影响 |
3.3.1 实验方案 |
3.3.2 结果与分析 |
3.4 碳纳米管阵列的纯化结果与分析 |
3.4.1 纯化碳纳米管阵列的SEM分析 |
3.4.2 纯化碳纳米管阵列的TEM分析 |
3.4.3 纯化碳纳米管阵列的热重分析 |
3.4.4 纯化碳纳米管阵列的Raman和 XRD表征 |
3.4.5 纯化碳纳米管阵列的Mapping分析 |
3.5 小结 |
第四章 碳纳米管阵列作为锂二次电池负极材料的研究 |
4.1 引言 |
4.2 电池的安装及电化学测量 |
4.2.1 电池的安装 |
4.2.2 电池的电化学测量 |
4.3 碳纳米管的取向性对电化学性能的影响 |
4.4 小结 |
第五章 碳纳米管阵列作导电剂对三元锂离子电池性能的影响 |
5.1 引言 |
5.2 电池的安装及性能测试 |
5.3 碳纳米管阵列含量对锂离子电池电化学性能的影响 |
5.4 导电剂类型对锂离子电池电化学性能的影响 |
5.5 小结 |
第六章 全文总结与展望 |
致谢 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间取得的成果 |
(3)Ni-Mo催化剂催化蓖麻油和淀粉合成碳纳米管研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 碳纳米材料 |
1.2 碳纳米管分类 |
1.3 碳纳米管结构性能特征 |
1.3.1 碳纳米管结构特征 |
1.3.2 碳纳米管物理机械性能 |
1.4 碳纳米管的制备 |
1.4.1 制备方法 |
1.4.2 碳纳米管生长机理 |
1.4.3 碳纳米管的纯化 |
1.5 生物质基碳材料 |
1.5.1 以生物质为碳源合成碳纳米管 |
1.5.2 以Ni-Mo为催化剂合成碳纳米管 |
1.6 选题依据及研究内容 |
2 Ni-Mo催化剂催化蓖麻油合成碳纳米管研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验药品 |
2.2.2 实验仪器 |
2.2.3 实验过程 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 改变催化剂中Ni含量对Ni-Mo/MgO催化剂相结构的影响 |
2.3.2 改变催化剂中Ni含量对Ni-Mo/Al_2O_3催化剂相结构的影响 |
2.3.3 碳产品微观形貌及结构 |
2.3.4 不同Ni含量的催化剂对碳产率的影响 |
2.3.5 反应温度对碳产率的影响 |
2.3.6 碳纳米管的石墨化度、相结构和热稳定性 |
2.4 本章小结 |
3 Ni-Mo催化剂催化淀粉合成碳纳米管研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验药品 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 实验过程 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 碳产品微观形貌及结构 |
3.3.2 不同Ni含量的催化剂对碳产率的影响 |
3.3.3 反应温度对碳产率的影响 |
3.3.4 碳纳米管的石墨化度、相结构和热稳定性 |
3.3.5 蓖麻油和淀粉作为碳源所得碳纳米管的对比 |
3.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读学位期间发表的学术论文 |
致谢 |
附件 |
(4)微反应器制备铁基催化剂合成碳纳米管的实验研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 课题研究背景及意义 |
1.2 碳纳米管 |
1.2.1 碳纳米管的制备方法及研究现状 |
1.2.2 碳纳米管的生长机理 |
1.3 催化剂 |
1.3.1 催化剂概述 |
1.3.2 催化剂的制备方法及应用 |
1.4 微反应器 |
1.4.1 微反应器研究现状与应用 |
1.4.2 微反应器的技术难点 |
1.5 课题研究内容 |
1.6 课题研究思路及框架 |
2 Fe/Al摩尔比对催化剂及碳纳米管影响的研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验 |
2.2.1 实验材料及设备 |
2.2.2 催化剂的制备 |
2.2.3 碳纳米管的制备 |
2.2.4 表征检测方法 |
2.3 结果与讨论分析 |
2.3.1 Fe/Al摩尔比对催化剂的影响 |
2.3.2 Fe/Al摩尔比对碳纳米管的影响 |
2.4 本章小结 |
3 反应温度对催化剂及碳纳米管影响的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验 |
3.2.1 实验材料及设备 |
3.2.2 催化剂的制备 |
3.2.3 碳纳米管的制备 |
3.2.4 表征检测方法 |
3.3 结果与讨论分析 |
3.3.1 反应温度对催化剂的影响 |
3.3.2 反应温度对碳纳米管的影响 |
3.4 本章小结 |
4 初始溶液浓度和体积流量对催化剂及碳纳米管影响的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验 |
4.2.1 实验材料及设备 |
4.2.2 催化剂的制备 |
4.2.3 碳纳米管的制备 |
4.2.4 表征检测方法 |
4.3 结果与讨论分析 |
4.3.1 初始溶液浓度对催化剂的影响 |
4.3.2 初始溶液浓度对碳纳米管的影响 |
4.3.3 体积流量对催化剂的影响 |
4.3.4 体积流量对碳纳米管的影响 |
4.4 本章小结 |
5 Co含量对催化剂及碳纳米管影响的研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验 |
5.2.1 实验材料及设备 |
5.2.2 催化剂的制备 |
5.2.3 碳纳米管的制备 |
5.2.4 表征检测方法 |
5.3 结果与讨论分析 |
5.3.1 Co含量对催化剂的影响 |
5.3.2 Co含量对碳纳米管的影响 |
5.4 本章小结 |
6 总结与展望 |
6.1 总结 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士学位期间发表和完成论文 |
(5)生物质基碳微米管的制备及性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
中英文缩写名词对照 |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 生物质 |
1.3 生物质碳 |
1.3.1 生物质碳的制备方法 |
1.3.2 生物质碳应用研究现状 |
1.4 碳微纳米管简介 |
1.4.1 碳纳米管的结构与分类 |
1.4.2 碳纳米管的性质 |
1.4.3 碳纳米管的制备方法 |
1.4.4 碳微米管 |
1.5 本论文主要研究目的与内容 |
1.5.1 研究目的 |
1.5.2 主要研究内容 |
1.5.3 创新点 |
第二章 碳微米管的制备及其电化学性能与光热性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 材料方法 |
2.2.1 实验仪器 |
2.2.2 实验药品 |
2.3 实验方法 |
2.3.1 BCMTs碳微米管的制备 |
2.3.2 电极的制备 |
2.3.3 电化学测试方法 |
2.3.4 纳米纤维素的制备 |
2.3.5 纳米纤维素-BCMTs复合气凝胶的制备 |
2.3.6 复合气凝胶水蒸发性能测试 |
2.3.7 太阳能水蒸发效率的计算 |
2.4 表征方法 |
2.4.1 X-射线衍射(XRD) |
2.4.2 拉曼光谱(Raman) |
2.4.3 X-射线光电子能谱(XPS) |
2.4.4 透射电子显微镜(TEM) |
2.4.5 扫描电子显微镜(SEM) |
2.4.6 比表面积与孔隙度 |
2.5 结果与讨论 |
2.5.1 形貌分析 |
2.5.2 XRD分析 |
2.5.3 Raman分析 |
2.5.4 XPS分析 |
2.5.5 碳微米管的生长过程研究 |
2.5.6 电化学性能分析 |
2.5.7 水蒸发性能分析 |
2.6 本章小结 |
第三章 改性生物质碳微米管的制备及其性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 材料方法 |
3.2.1 实验仪器 |
3.2.2 实验药品 |
3.3 实验方法 |
3.3.1 表面活性剂改性碳微米管的制备 |
3.3.2 电极的制备 |
3.3.3 电化学测试方法 |
3.3.4 纳米纤维素的制备 |
3.3.5 A-BCMTs负载Bi OBr的制备 |
3.3.6 A-BCMTs@Bi OBr-纳米纤维素复合气凝胶的制备 |
3.3.7 复合气凝胶光催化-水蒸发性能测试 |
3.4 表征方法 |
3.4.1 X射线衍射仪(XRD) |
3.4.2 拉曼光谱(Raman) |
3.4.3 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM) |
3.4.4 比表面积与孔隙度 |
3.5 结果与讨论 |
3.5.1 结构分析 |
3.5.2 XRD分析 |
3.5.3 Raman分析 |
3.5.4 电化学性能分析 |
3.5.5 光催化-光热转化性能分析 |
3.6 本章小结 |
第四章 结论与展望 |
4.1 结论 |
4.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间发表论文情况 |
(6)高密度及结构可控的单壁碳纳米管的表面生长(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 单壁碳纳米管的结构、制备和应用 |
1.3 高密度单壁碳纳米管的生长 |
1.4 单壁碳纳米管的手性选择生长 |
1.5 论文主要研究内容 |
2 实验条件及方法 |
2.1 实验原料 |
2.2 实验设备 |
2.3 碳纤维辅助生长高密度单壁碳纳米管 |
2.4 结构可控的单壁碳纳米管的表面生长 |
2.5 催化剂及单壁碳纳米管的表征 |
3 碳纤维辅助的高密度单壁碳纳米管的生长 |
3.1 催化剂的分散 |
3.2 单壁碳纳米管的结构表征 |
3.3 碳纤维辅助生长单壁碳纳米管 |
3.4 碳纤维辅助生长单壁碳纳米管的机理探究 |
3.5 单壁碳纳米管的手性分析 |
3.6 小结 |
4 结构可控的单壁碳纳米管的表面生长 |
4.1 催化剂粒子的分散与粒径分布表征 |
4.2 温度对生长单壁碳纳米管的影响 |
4.3 单壁碳纳米管的手性表征分析 |
4.4 石英基底上生长平行单壁碳纳米管阵列 |
4.5 小结 |
5 化学气相沉积法生长单壁碳纳米管的机理研究 |
5.1 以CO为碳源生长单壁碳纳米管的生长 |
5.2 双金属催化剂的催化机理研究 |
6 总结与展望 |
6.1 总结 |
6.2 展望 |
参考文献 |
作者简历 |
致谢 |
学位论文数据集 |
(7)甲烷催化裂解制备碳纳米管过程中二氧化碳的影响(论文提纲范文)
1 材料及方法 |
1.1 试验材料 |
1.2 催化裂解试验方法 |
1.3 催化剂及碳产物表征方法 |
2 结果与讨论 |
2.1 催化剂还原特性 |
2.2 CO2对CH4催化裂解产率的影响 |
2.3 CO2对碳纳米管形貌的影响 |
2.4 CO2影响机理分析 |
3 结论 |
(8)木质纤维素三种组分的分离及碳纳米管的制备(论文提纲范文)
学位论文数据集 |
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 生物质资源 |
1.1.1 木质纤维素概述 |
1.1.2 木质纤维素的结构 |
1.1.3 木质纤维素的预处理的研究进展 |
1.2 低共熔溶剂(DES) |
1.2.1 DES概述 |
1.2.2 DES处理木质纤维素研究进展 |
1.3 碳纳米管 |
1.3.1 碳纳米管简介 |
1.3.2 碳纳米管的制备方法 |
1.3.3 碳纳米管的生长机理 |
1.4 脂肪酶的固定化 |
1.4.1 固定化载体的研究 |
1.4.2 CNTs固定化方法的研究 |
1.4.3 固定化酶的优点 |
1.5 选题意义和研究内容 |
1.5.1 选题意义 |
1.5.2 研究内容 |
第二章 生物质三种组分的高效分离 |
2.1 引言 |
2.2 实验材料与方法 |
2.2.1 实验材料 |
2.2.2 木质纤维素的组分测定 |
2.2.3 稀酸提取半纤维素的条件研究 |
2.2.4 木质素在DES中的溶解性研究 |
2.2.5 稀酸与DES联用分离木质纤维素三种组分的研究 |
2.2.6 木质素的表征手段 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 样品的选择 |
2.3.2 稀酸水热法的条件优化 |
2.3.3 DES分离木质素的研究 |
2.3.4 稀酸与DES联用分离木质纤维素的比较 |
2.3.5 DES分离木质素的结构分析 |
2.4 本章小结 |
第三章 碳纳米管的制备及其表征 |
3.1 引言 |
3.2 实验方法 |
3.2.1 催化剂的制备 |
3.2.2 前驱体的制备 |
3.2.3 催化裂解法制备碳纳米管的条件优化 |
3.2.4 分析方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 不同预处理方式对碳纳米管的影响 |
3.3.2 不同原料制备碳纳米管的比较 |
3.4 本章小结 |
第四章 功能化碳纳米管固定化脂肪酶的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验方法 |
4.2.1 碳纳米管的羧基化 |
4.2.2 碳纳米管固定脂肪酶 |
4.2.3 固定化酶酯化反应体系的建立 |
4.2.4 pH对固定化酶活力的影响 |
4.2.5 温度对固定化酶活力的影响 |
4.2.6 固定化酶批次反应稳定性测定 |
4.2.7 分析方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 固定化酶性质的研究 |
4.3.2 酶催化转酯化反应体系的确立 |
4.3.3 固定化酶的反应稳定性 |
4.4 本章小结 |
第五章 结论与建议 |
5.1 结论 |
5.2 问题与展望 |
参考文献 |
附录 |
致谢 |
研究成果及发表的学术论文 |
作者和导师简介 |
附件 |
(9)甲醇氧化铂炭电催化剂可控构筑与活性位辨认(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 我国能源结构与现状 |
1.1.2 直接甲醇燃料电池 |
1.2 研究内容 |
第2章 文献综述 |
2.1 分散低碳烃资源 |
2.2 碳纳米管简介 |
2.3 碳纳米管的合成 |
2.3.1 化学气相沉积 |
2.3.2 CCVD法制备碳纳米管生长机理 |
2.4 碳纳米管制备影响因素 |
2.4.1 碳纳米管生长碳源 |
2.4.2 CNT生长催化剂 |
2.4.3 CNT生长催化剂载体 |
2.5 生长温度对CNT生长的影响 |
2.6 CNT纯化及改性处理 |
2.7 燃料电池 |
2.7.1 燃料电池概述 |
2.7.2 燃料电池分类及特点 |
2.8 直接甲醇燃料电池 |
2.8.1 直接甲醇燃料电池工作原理 |
2.8.2 甲醇电催化氧化机理 |
2.9 直接甲醇燃料电池阳极催化剂 |
2.9.1 阳极催化剂研究进展 |
2.9.2 贵金属催化剂 |
2.9.3 催化剂碳载体 |
2.9.4 碳纳米管负载Pt催化剂研究 |
2.9.5 催化剂制备方法 |
第3章 实验方法及设备 |
3.1 实验试剂及实验材料 |
3.2 催化剂制备 |
3.2.1 碳纳米管的制备 |
3.2.2 碳纳米管后处理及改性处理 |
3.2.3 原子层沉积法制备Pt催化剂 |
3.2.4 浸渍法制备Pt催化剂 |
3.3 催化剂表征 |
3.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
3.3.2 氮气物理吸附(N_2-physisroption) |
3.3.3 拉曼光谱(Raman) |
3.3.4 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
3.3.5 热重分析(TG-DTG) |
3.3.6 高分辨透射电子显微镜(HRTEM) |
3.3.7 高角度环形暗场-扫描透射显微镜(HAADF-STEM) |
3.3.8 扫描电子显微镜(SEM) |
3.3.9 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES) |
3.3.10 X射线光电子能谱(XPS) |
3.4 催化剂性能测试 |
3.4.1 工作电极制备 |
3.4.2 循环伏安法(CV) |
3.4.3 计时电流法(CA) |
第4章 Fe催化甲烷裂解制碳纳米管及其微结构调控 |
4.1 引言 |
4.2 实验方法 |
4.2.1 Fe/γ-Al_2O_3催化剂制备 |
4.2.2 碳纳米材料的制备 |
4.2.3 碳纳米材料后处理 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Fe/γ-Al_2O_3催化剂制备碳纳米材料产量分析 |
4.3.2 碳纳米管表征分析 |
4.3.3 商业还原铁粉及Fe/γ-Al_2O_3催化剂制备碳纳米材料对比分析 |
4.4 碳纳米管的改性处理 |
4.5 本章小结 |
第5章 Pt/C电催化甲醇氧化粒径效应解析及活性位辨认 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂制备 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 ALD制备铂碳催化剂载体选择 |
5.3.2 Pt/CNT-600-O催化剂在MOR中的粒径效应 |
5.3.3 Pt粒径效应的内在本质 |
5.4 Pt/CNT-O催化剂稳定性分析 |
5.5 火山型曲线 |
5.6 本章小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
附录 |
(10)Fe/K催化煤热解直接制备碳纳米管机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 课题研究背景和意义 |
1.1.1 社会急需宏量、低成本的制备碳纳米管新技术 |
1.1.2 Fe/K催化煤热解是宏量、低成本和高效制备碳纳米管的新技术 |
1.2 电弧放电法煤基碳纳米管制备技术及其主要影响因素 |
1.2.1 原料种类的影响 |
1.2.2 放电气氛的影响 |
1.2.3 催化剂的影响 |
1.3 等离子体射流法煤基碳纳米管制备技术及其主要影响因素 |
1.3.1 原料种类的影响 |
1.3.2 催化剂的影响 |
1.3.3 等离子体气氛以及进料位置的影响 |
1.4 化学气相沉积法(CVD)煤基碳纳米管制备技术及其主要影响因素 |
1.4.1 原料种类的影响 |
1.4.2 催化剂的影响 |
1.4.3 反应温度的影响 |
1.4.4 其他因素的影响 |
1.5 碳纳米管生长机理 |
1.5.1 电弧放电法中碳纳米管生长机理 |
1.5.2 化学气相沉积法中碳纳米管生长机理 |
1.5.2.1 气-液-固(VLS)生长机理 |
1.5.2.2 气-固-固(VSS)生长机理 |
1.5.2.3 气相成核(VPN)生长机理 |
1.6 煤中矿物质对煤热解过程的影响 |
1.6.1 煤中矿物质对煤热解气液固产物分布的影响 |
1.6.2 煤中矿物质对煤中硫元素迁移过程的影响 |
1.6.3 煤中矿物质对煤中氮元素迁移过程的影响 |
1.6.4 矿物质在煤热解过程中的转变 |
1.7 KOH对煤/焦热解过程的影响和机理 |
1.7.1 KOH对煤/焦热解过程的影响 |
1.7.2 KOH催化煤热解制备活性炭机理 |
1.8 论文选题依据和研究内容 |
1.8.1 论文选题依据 |
1.8.2 论文研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验原料 |
2.2 实验气体 |
2.3 实验试剂 |
2.4 实验设备 |
2.5 实验装置 |
2.5.1 实验装置 |
2.5.2 质量流量计的准确性校正 |
2.6 气体分析方法 |
2.6.1 分析仪器及其工作条件 |
2.6.2 定性分析及各气体出峰位置的确定 |
2.6.3 定量分析 |
2.6.4 标准曲线的准确性检验和数据处理 |
2.7 数据处理和计算方法 |
2.8 样品的分析表征 |
2.8.1 工业分析和元素分析 |
2.8.2 X射线衍射分析(XRD) |
2.8.3 傅里叶红外分析(FT-IR) |
2.8.4 扫描电子显微镜分析(SEM) |
2.8.5 氮吸附表面积及孔径分析(BET) |
2.8.6 激光拉曼分析(Raman) |
2.8.7 热重分析(TG-DTG) |
2.8.8 透射电镜分析(TEM) |
2.8.9 电感耦合等离子体分析(ICP) |
2.8.10 X射线荧光分析(XRF) |
第三章 反应条件对煤热解产物分布及碳纳米管产率的影响 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验材料 |
3.2.2 催化剂负载方法 |
3.2.3 实验方法 |
3.2.4 试样表征 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 热解终温的影响 |
3.3.1.1 热解终温对产物分布的影响 |
3.3.1.2 不同热解终温下煤热解所得固态样品SEM分析 |
3.3.1.3 不同热解终温下煤热解所得固态样品TG-DTG分析 |
3.3.2 恒温时间的影响 |
3.3.2.1 恒温时间对产物分布的影响 |
3.3.2.2 不同恒温时间下煤热解所得固态样品SEM分析 |
3.3.2.3 不同恒温时间下煤热解所得固态样品TG-DTG分析 |
3.3.3 升温速率的影响 |
3.3.3.1 升温速率对产物分布的影响 |
3.3.3.2 不同升温速率下煤热解所得固态样品SEM分析 |
3.3.3.3 不同升温速率下煤热解所得固态样品TG-DTG分析 |
3.3.4 KOH添加量的影响 |
3.3.4.1 KOH添加量对热解产物分布的影响 |
3.3.4.2 不同KOH添加量下煤热解所得固态样品SEM分析 |
3.3.4.3 不同KOH添加量下煤热解所得固态样品TG-DTG分析 |
3.3.5 碳纳米管最优生长条件(正交实验) |
3.3.5.1 KOH催化煤热解实验方案设计 |
3.3.5.2 极差分析 |
3.3.5.3 结果验证 |
3.3.6 不同热解条件下煤热解气态、液态和固态分布对比 |
3.4 小结 |
第四章 K催化煤热解过程中碳纳米管理化特性及其生长机理 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验材料 |
4.2.2 催化剂负载方法 |
4.2.3 碳纳米管制备方法 |
4.2.4 试样表征 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 FTIR分析 |
4.3.2 Raman分析 |
4.3.3 SEM分析 |
4.3.4 TEM分析 |
4.3.5 XRD分析 |
4.3.6 碳纳米管生成过程和生长机理分析 |
4.3.6.1 钾催化煤热解过程中碳纳米管生成过程 |
4.3.6.2 碳纳米管生长机理 |
4.4 小结 |
第五章 煤催化热解过程中原生Fe矿物质变迁及其对碳纳米管生长的作用 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验材料 |
5.2.2 催化剂添加方法 |
5.2.3 实验方法 |
5.2.4 试样表征 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 原生矿物质对煤热解制备碳纳米管的影响 |
5.3.2 原煤-K和脱矿煤-K热解产物TEM-EDS分析 |
5.3.3 原煤、原煤热解产物和原煤-K热解产物的SEM-mapping分析 |
5.3.4 煤热解过程中比表面积、孔体积和孔径变化分析 |
5.3.5 煤中原生菱铁矿FeCO3在煤热解过程中的演变过程 |
5.3.6 煤中原生菱铁矿催化碳纳米管生长作用机理 |
5.4 小结 |
第六章 Fe/K催化煤中固相碳结构转化为碳纳米管的机制 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 实验材料 |
6.2.2 催化剂负载方法 |
6.2.3 实验方法 |
6.2.4 试样表征 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 不同恒温时间样品SEM分析 |
6.3.2 TG-DTG分析 |
6.3.3 FTIR分析 |
6.3.4 XRD分析 |
6.3.5 Raman分析 |
6.3.6 碳纳米管生长所需碳源转化机制 |
6.4 小结 |
第七章 结论与建议 |
7.1 主要结论 |
7.2 论文创新点 |
7.3 展望和建议 |
参考文献 |
附录 |
攻读学位期间取得的科研成果 |
致谢 |
四、裂解温度对碳纳米管制备的影响(论文参考文献)
- [1]秦岭渭河交接带河水中微塑料催化裂解合成碳纳米管[D]. 胡玥. 西北农林科技大学, 2021
- [2]碳纳米管阵列的可控制备及功能应用[D]. 吴龙伟. 电子科技大学, 2021(01)
- [3]Ni-Mo催化剂催化蓖麻油和淀粉合成碳纳米管研究[D]. 杨德世. 东北林业大学, 2021(08)
- [4]微反应器制备铁基催化剂合成碳纳米管的实验研究[D]. 谭廷群. 青岛科技大学, 2021(01)
- [5]生物质基碳微米管的制备及性能研究[D]. 张崴. 广西大学, 2020(02)
- [6]高密度及结构可控的单壁碳纳米管的表面生长[D]. 辛本武. 山东科技大学, 2020(06)
- [7]甲烷催化裂解制备碳纳米管过程中二氧化碳的影响[J]. 刘玉莹,王小琦,翟茂菁,朱晓玮,杨安宇,董艺,蔡冰玉,朴桂林,王昕晔. 南京师范大学学报(工程技术版), 2020(02)
- [8]木质纤维素三种组分的分离及碳纳米管的制备[D]. 史晓悠. 北京化工大学, 2020(02)
- [9]甲醇氧化铂炭电催化剂可控构筑与活性位辨认[D]. 郝春宇. 华东理工大学, 2020(01)
- [10]Fe/K催化煤热解直接制备碳纳米管机理研究[D]. 张天开. 太原理工大学, 2020(07)